Começou a carreira desenhando tiras para jornais e revistas em quadrinhos, mas é mais conhecido pelo seu trabalho em animação para Hanna-Barbera, nos idos de 1960 e 1970. Seus trabalhos com Iwao Takamoto incluem Super amigos (Super Friends), Jonny Quest, Space Ghost e Herculóides. O trabalho de Toth ressurgiu com as animações com temas para adultos intitulados: Space Ghost: Coast to Coast e Sealab 2021 levados ao ar pelo Cartoon Network norte-americano.

Toth começou sua careira com quinze anos de idade, com uma geração de ilustradores que saíram da Segunda Guerra. Inicialmente, desejava desenhar para um jornal na seção de quadrinhos, com uma tira ("Este era o meu sonho fazer o mesmo que Caniff, Raymond, e Foster fizeram").

Porém, Toth achou que a indústria dos quadrinhos estava "moribunda" e, em vez de se voltar para os quadrinhos, trabalhou para Steve Douglas de Famous Funnies, continuando a trabalhar mesmo durante o período que serviu no Exercito norte americano de 1954 a 1956, desenhando uma tira de aventuras chamada Jon Fury, enquanto estava no Japão.

Seus trabalhos na Hanna-Barbara, de 1965 a 1982 incluíram storyboards bem como o planejamento de centenas de personagens, montagem, revisão de provas, e efeitos.

O jornalista Tom Spurgeon escreveu que Toth possuía "um quase transcendental entendimento do poder que arte como seu componente visual de uma estória tem," e o elegeu "um dos mais habilidosos que já entraram na comunidade dos artistas de arte seqüencial em todos os tempos" e "um gigante dos cartunistas do século XX."

Em 1990, Toth foi formalmente introduzido ao Hall da Fama de Jack Kirby.

Toth ficou conhecido por seu exaustivo estudo sobre os demais artistas e sua análise franca sobre os quadrinhos do passado e do presente. Por exemplo, em uma entrevista em 2001, ele criticou a tendência da arte seqüencial em usar técnicas de pintura nos trabalhos editados.

Toth morreu desenhando em sua prancheta, aos 87 anos. Uma homenagem especial será realizada durante a Comic Con de San Diego, no final de julho de 2006.