Nascido em Ermoupolis, na ilha grega de Siros, Vieklas representava o Pan-Hellenic Gymnastic Club no congresso organizado em Paris por Pierre de Coubertin em 1894, onde o Movimento Olímpico foi fundado.

Inicialmente, a ideia de Coubertin era celebrar os primeiros Jogos Olímpicos da era moderna em Paris no ano de 1900, mas Vikelas persuadiu o recém criado Comité Olímpico Internacional de que seria melhor realizar os primeiros jogos em Atenas. Como na altura os estatutos do COI requeriam que o presidente da organização tivesse a nacionalidade do país onde se realizariam os jogos seguintes, Vikelas acabou sendo o primeiro presidente do COI.

Após o sucesso da realização dos primeiros Jogos Olímpicos em 1896, Vikelas retirou-se da presidência do COI e dedicou-se à promoção e generalização da educação básica na Grécia, que considerava uma prioridade. Em 1905 aceita representar a Universidade de Atenas no congresso de Bruxelas.

Foi um empenhado nacionalista grego, tendo escrito dois estudos sobre o papel da Grécia moderna no médio oriente: "Le röle et les aspirations de la Grece dans la question d'Orient" (1885) e "La Grèce byzantine et modern" (1893). Escreveu também duas obras de ficção: "Louki Laras" (1881) e "Tales from the Aegean" (1894).

Morreu em Atenas com 73 anos de idade.