Em 1981, assinou com a gravadora WEA e assumiu o nome de Lulu Santos ,gravando “Tesouros da Juventude” em parceria com o jornalista Nelson Motta. No ano seguinte chegou “Tempos Modernos”, cuja faixa título foi o primeiro sucesso de Lulu. “O Ritmo do Momento” (1983)-disco produzido por Liminha que incluía "Zen Surfismo (Como Uma Onda)" - , “Tudo Azul” (1984) “Normal” (1985), “Lulu” (1986) e “Toda Forma de Amor” (1988), trouxeram vários dos seus sucessos como: “Um Certo Alguém”, “Como Uma Onda”, “Tão Bem”, “O Último Romântico”, “Casa” e “A Cura”.

Em 1985, Lulu participa com êxito do Rock in Rio e dois anos depois é premiado com o Disco de Platina. O cantor, entretanto, recusou o prêmio na cerimônia de entrega, no Maracanãzinho, por não ter atingido o limite mínimo de vendas de 250 mil cópias. Entrou em um período de crise à seguir quando tentou aproximar o pop com os ritmos brasileiros com os trabalhos “Popsambalanço e Outras Levadas”, “Honolulu” e “Mondo Cane”. Mas, a parceria com o DJ Memê iniciada na seqüência, alavancou novamente sua carreira com discos de dance-music como " Assim Caminha a Humanidade (1994)". Com o gênero disco trabalhou com o produtor Marcelo Mansur em Eu e Memê, Memê e Eu (1995). Depois de Anticiclone Tropical (1996) e Liga Lá (1997), Lulu Santos fez algumas apresentações no formato power trio, resgatando suas influências mais roqueiras.Lulu voltou ao formato radiofônico com “Calendário” (1999), puxado pela música “Fogo de Palha”, “Acústico MTV” (2000) em dois volumes. Em 2003, foi lançado “Bugalu” ,em 2004 é lançado o “MTV ao Vivo”e agora em 2005 "Letra e Música".